随着微型化器件的快速发展,毫-微流控技术对灵活、局域流场控制的需求日益凸显,但如何将能量转换组件直接集成至微系统中仍是一大挑战。目前的微尺度平台多依赖注射泵或压电执行器等外部宏观驱动源,这与实现自主化片上系统的目标相悖,且传统机械驱动方式受限于摩擦主导的动力学障碍,效率极低。与此同时,常规的压力驱动微泵通常只能产生单一方向的流体运动,缺乏局部调节流场的能力,难以满足单细胞操作或自适应热管理等需要时空精准控制的需求。虽然电渗流等非机械泵送策略消除了活动部件,但往往面临高电压或介质离子强度要求严苛的局限。

 

相比之下,镓基液态金属的连续电润湿效应是驱动毫-微流体的一种高效电驱动方式,仅需约1伏量级的电压即可产生每秒数十倍于液滴体长的强流场。然而,镓基液态金属在连续电润湿过程中自发形成的表面氧化层,长期以来被视为影响驱动稳定性和可控性的干扰因素,其与流场之间的耦合机制尚不明确,严重制约了液态金属连续电润湿效应在毫-微流控系统中的应用。

 

 

近期,北京大学集成电路学院王玮教授团队联合新加坡国立大学Chwee Teck Lim教授团队,通过建立法拉第去极化理论模型,系统揭示了液态金属液滴在无/有氧化层覆盖状态下对流场模式的调控规律。研究团队采用脉冲方波与无偏方波激励,结合粒子图像测速,系统识别出四种典型流动模态,理论与实验高度吻合。实验结果表明,氧化层边缘的流动分离是决定流场模式切换的关键机制。在氧化层的介导下,液态金属液滴可作为实现稳定且持续的可重构流体逻辑的基本单元。相关研究以“Programmable Milli‐Microfluidics via Oxide‐Mediated Continuous Electrowetting of Liquid Metal Droplets”为题目,发表在期刊《Advanced Materials》上。

 

本文要点:

1. 核心创新:化“障碍”为“助力”

传统观点认为镓基液态金属表面的氧化层是电学驱动的障碍,但该研究证明可以利用氧化物来实现可编程的流场控制。氧化层的覆盖范围和分布决定了流体的方向和模式,甚至可以在不改变驱动信号的情况下,仅通过氧化物状态实现射流方向的完全反转。

2. 理论突破:法拉第去极化模型

研究者提出了一个法拉第去极化模型(Faradaic depolarization model),将界面氧化还原反应纳入考虑。

  • 解决理论差异:该模型解释了长期以来理论预测与实验观察之间的差异,特别是高直流电场下的速度饱和现象。

  • 反应机制:明确了界面电双层(EDL)受法拉第过程影响的电位分布,指出氧化产物(如 Ga(OH)4-)的吸附维持了界面原生电荷的主导地位。

3. 实验发现:四种流态与频率调节

研究系统地探讨了在脉冲(Impulse)和无偏置交流(Unbiased AC)激励下的流体动力学,识别出四种特征流态:

  • 流态分类:在不同频率和电压下,识别出如对称双向射流、单向泵送射流等模式(Regime I1, I2, U1, U2等)。

  • 氧化物的影响:在交流信号下,氧化物在界面的积累和迁移导致流体在氧化物边缘发生分离,从而产生与无氧化物状态截然不同的流场模式(如 Regime OU1-OU3)。

4. 性能优势:高速与长效稳定性

  • 极高速度:液态金属液滴产生的马兰戈尼流速可超过每秒 90 个体长(约 250 mm/s),远超许多现有的微流体驱动技术。

  • 卓越耐久性:通过优化电信号,系统实现了超过 19 小时 的持续稳定运行,有效解决了电极降解和氧化层干扰导致的性能不可预测问题。

  • 无气泡操作:利用高频信号抑制法拉第反应产生的气泡,实现了密闭系统中的平稳泵送。

5. 应用展示:可编程流体网络

研究展示了多种功能化应用:

  • 流体逻辑切换:通过电场极性或频率的编程,实现流道网络中流向的任意配置(类似逻辑开关)。

  • 开放/密闭系统泵送:开发了可实时重构流场的开放式储液槽阵列,以及适用于自冷却电子设备的密闭式循环泵。

总结

这项工作建立了一个氧化物介导的流场编码框架,为构建智能化、自主化的毫微流体系统(如自冷却电子器件、芯片实验室等)奠定了物理和理论基础。

 

 

图1 液态金属液滴附近的流场形成。 (A) 流体器件示意图。(B) 氧化膜介导流场的数值模拟、显微图像及示意图。展示了从无氧化层(上部)到氧化层积聚(下部)的流场演化。(C, D) 分别由脉冲 (C) 和无偏置 (D) 方波信号诱导的代表性流场模式。Regime I1、I2 为无氧化层界面;Regime OI1、OI2 为有氧化层积聚的界面。单一流场图代表多种流态,展示了不同条件下模式的相似性。(E) 射流速度演变曲线,显示了在长时间交流电驱动下氧化物介导的速度变化。插图代表氧化层状态。比例尺为 500 µm。

 

 

图2 流体动力学的理论与实验分析。 (A) 直流驱动下液态金属液滴(LMD)上的电化学反应及电势分布示意图。(B) 直流驱动下,传统理论与本文模型对射流速度预测的对比(基于 Es = Ec 的假设)。(C–E) 基于传统理论,在直流电压 VDC 分别为 0.1、1.2 和 1.4 V 时的典型流场模式。(F) 实验测得的直流驱动下射流速度随电压的变化关系。(G) 直流驱动下 k = 1 时沿 z 轴的模拟速度分布,插图展示了相应的 LMD 放置配置。(H) 模拟射流速度随修正因子 k 的变化。(I, J) 本文理论预测的随 kDC 和 kAC 变化的典型流场模式及流态图。

 

 

图3 脉冲方波信号下的液态金属液滴连续电润湿(CEW)动力学。 (A, B) 分别为 Regime I1(10 kHz, 3 V)和 Regime I2(200 Hz, 3 V)下的流场模式。堆叠图像(左)和延时序列图像(右)揭示了粒子轨迹和界面对流。LMD 中心的暗区是由于其高表面反射率导致的镜头和光源反射。(C) 频率与电压的相位图。(D, E) 分别为射流速度随频率(固定电压 5 V)和随电压(固定频率 200 Hz)的变化。(F) 通过堆叠成像可视化的频率调制流场模式。

 

 

图4 无偏置方波信号下的 LMD CEW 动力学。 (A–C) 分别在 20 Hz(Regime U2)、100 Hz(Regime U2)和 200 Hz(Regime U1)下的流场模式。顶部堆叠图像和底部延时序列图像说明了粒子运动,揭示了界面对流模式。(D) 流态图随频率和电压的变化。(E) 不同 LMD 直径下射流速度随频率的变化。(F) 不同 NaOH 浓度下射流速度随频率的变化。(G, H) 分别在 20 Hz (Regime U2) 和 200 Hz (Regime U1) 下,射流速度作为电压的函数关系。(I) 高电压下射流速度的饱和现象(1 kHz,Regime U1)。比例尺为 500 µm。

 

 

图5 无偏置方波信号下,氧化膜的生成与积聚对流场模式的影响。 (A–C) 被氧化膜覆盖的 LMD 在 30 Hz(Regime OU1)、100 Hz(Regime OU2)和 1 kHz(Regime OU3)下的典型流场模式。顶部堆叠图像和底部延时序列图像展示了粒子和氧化膜的运动。比例尺为 500 µm,黄色箭头指示界面对流方向。(D) 不同频率和持续时间下氧化膜的形成与积聚。(E) 随时间演化的频率依赖性射流速度发育过程。(F) 每种条件下驱动 10 分钟后的流态图及速度分布。(G) 两种 LMD 预处理方法下氧化膜状态的对比分析。比例尺为 500 µm。(H) 在 1 kHz、5 V 条件下驱动 1 小时后的流态图及速度分布。

 

 

图6 通过 LMD CEW 的脉冲方波驱动实现可编程流场生成。 (A) 通道网络中流场编程的示意图。(B) 状态为 0110 时的模拟速度分布,虚线框突出了 LMD 周围的流线拓扑。(C) 通过电势编码在网络化通道中生成的多种流场模式。(D) 开放式储液槽中流场编程的示意图。(E) 模拟的耦合平行射流动力学;从上至下分别为 LMD 间距为 3、5、10 mm 时的情形。(F) 开放式储液槽中电编程流场模式的流线可视化,背景为时间堆叠的流场图像。比例尺为 2 mm。

 

 

图7 由无偏置方波驱动 LMD CEW 实现的可切换泵。 (A) 集成在开放式环形通道内的可切换泵示意图。(B) 泵送速度随频率的变化。(C) Regime OU1-OU3 之间的双向流切换过程。(D–F) 分别在 Regime OU1、OU2 和 OU3 下的流场模式。(G) 集成在全封闭环形通道内的可切换泵示意图。(H) 气泡形成相位图随频率和电压的变化。(I) 不同频率下泵送速度随电压的变化。(J, K) 通过改变电场方向实现的流向切换,虚线框展示了 LMD 的界面对流情况。(L) 随时间变化的泵送速度波动,虚线框突出了不同时间的气泡产生状态。比例尺为 1 mm。

 

论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202518042

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