导读:
铋基催化剂可有效地通过电催化将二氧化碳转化为甲酸盐。精确控制铋基催化剂的形态、尺寸和晶面对于实现高选择性和高活性至关重要。近期,大连理工大学刘家旭教授、高岩教授、高峻峰教授开发了一种高效、大规模连续生产策略,通过微流控技术和分子控制精确调节2,5-呋喃二甲酸的用量,成功合成了富含(111)/(200)晶面的多孔Bi2O3-FDCA纳米球催化剂。相关研究以“Microfluidic Continuous Synthesis of Size‐ and Facet‐Controlled Porous Bi2O3 Nanospheres for Efficient CO2 to Formate Catalysis”为题目,发表在期刊《Small》上。
本文要点:
1、本研究开发了一种高效、大规模连续生产策略,通过微流控技术和分子控制精确调节2,5-呋喃二甲酸的用量,成功合成了富含(111)/(200)晶面的多孔Bi2O3-FDCA纳米球催化剂。
2、理论计算和模拟显示,Bi2O3(111)/(200)晶面有助于降低电催化二氧化碳还原反应(ECO2RR)中甲酸盐生成的过电位。
3、多孔纳米球的形态显著增加了二氧化碳的吸附能力和活性位点。
4、合成的Bi2O3-FDCA纳米球在流动池中表现出色,能在高电流密度下稳定运行长达90小时,且甲酸盐的平均法拉第效率超过90%。
5、该工作为高效铋基ECO2RR催化剂的设计提供了理论指导,并展示了微流控技术在催化剂大规模制备中的应用前景。
全文总结/概括:
微流控技术在合成Bi2O3-FDCA纳米球时相较于传统溶剂热法具有以下优势:
1、精确调控反应条件:微流控技术提供了对反应条件(如温度、流速和反应时间)的精确控制能力,这有助于精准调控纳米材料的生长过程和最终形貌。
2、显著缩短反应时间:与传统的溶剂热法相比,微流控技术将Bi2O3-FDCA纳米材料的合成时间从48小时大幅缩短至大约20分钟,极大提高了合成效率。
3、提高产物均匀性和分散性:微流控技术制备的纳米球具有更好的尺寸均匀性和分散性,减少了纳米粒子的聚集,从而获得更高质量的催化材料。
4、降低能源消耗和成本:微流控合成过程的高效率和快速反应特性显著降低了能源消耗,与传统方法相比减少了约63倍的能耗,有助于减少生产成本。
5、增强催化活性和选择性:微流控技术能够合成富含特定晶面的纳米材料,这些晶面(如Bi2O3的(111)和(200)晶面)有助于提高催化活性和对特定反应路径的选择性。
6、实现连续和规模化生产:微流控技术适合于连续流动反应,为实现纳米催化剂的规模化生产提供了可能,有助于满足工业应用中对催化剂的大量需求。
图1.a)ECO2RR和c)HER过程的催化性能。d)(111)+*HCOOH、f)(220)+*HCOOH、h)(200)+*OCHO和j)(311)+*OCHO的原子图。e,g,i,k)为中间产物中Bi位点和O的部分态密度。
图2.a)Bi2O3-FDCA的制备示意图;b)Bi2O3-FDCA-MP的EDS图像;c-e)Bi2O3-FDCA-MP的TEM和HRTEM图;f)XRD图;g)2,5-FDCA和Bi2O3-FDCA-MP的傅立叶变换红外光谱;h)N2吸附-解吸等温线。
图3.a)微流控方法制备的三种催化剂的电化学LSV曲线。b)微流控方法制备的三种催化剂在不同电解电位下的甲酸选择性。c)Bi2O3-FDCA-MP在不同电位下的电流密度、甲酸盐、CO和H2的FE。e)Bi2O3-FDCA-MP在流动池中于-1.1V(vs.RHE)下电催化90小时的I-T极化曲线和甲酸盐FE。
图4.a)EIS结果图;b)Tafel拟合结果图;c)ECSA拟合结果图;d)OH-吸附曲线,e)ATR-FTIR原位光谱,以及f)ECO2RR(在不同应用电位下)10分钟后收集的Bi2O3-FDCA-MP的原位拉曼光谱。
原文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202403778